其長兄蒙哥即位後，下令攻打南宋，忽必烈則負責總領漠南漢地事務。他在这段时间内任用了大批漢族幕僚和儒士，如劉秉忠、許衡和姚樞等等，并提出了“行汉法”的主张。儒士元好问和张德辉还请求忽必烈接受“儒教大宗师”的称号，忽必烈悦而受之。1253年，忽必烈率军进攻位于今云南的大理国，國王段氏投降，被任為大理世襲總管。

蒙哥在1259年去世後，次年其弟阿里不哥在哈拉和林被選立為大蒙古国大汗，而忽必烈则在中原开平在精兵擁立下自立为大汗。幼弟阿里不哥與忽必烈為此發動戰爭爭奪汗位，直到1264年阿里不哥兵败投降。忽必烈定为一尊，迁都大都，上都为陪都，並继续推行漢法、任用漢族官员。但四大汗国之中的三國则因他违反歷來大汗選舉传统以及他“行汉法”的主张而纷纷終止藩屬關係，脫離了他的统領範圍。仅伊兒汗國（首任伊兒汗即忽必烈之弟旭烈兀）在名义上承认忽必烈的大汗地位，但在忽必烈去世后伊兒汗國也完全獨立了。至此，蒙古大汗实际管辖的政治版圖僅止中原地区、今新疆東半部、西藏和蒙古全境。

其長兄蒙哥即位後，下令攻打南宋，忽必烈則負責總領漠南漢地事務。他在这段时间内任用了大批漢族幕僚和儒士，如劉秉忠、許衡和姚樞等等，并提出了“行汉法”的主张。儒士元好问和张德辉还请求忽必烈接受“儒教大宗师”的称号，忽必烈悦而受之。1253年，忽必烈率军进攻位于今云南的大理国，國王段氏投降，被任為大理世襲總管。

蒙哥在1259年去世後，次年其弟阿里不哥在哈拉和林被選立為大蒙古国大汗，而忽必烈则在中原开平在精兵擁立下自立为大汗。幼弟阿里不哥與忽必烈為此發動戰爭爭奪汗位，直到1264年阿里不哥兵败投降。忽必烈定为一尊，迁都大都，上都为陪都，並继续推行漢法、任用漢族官员。但四大汗国之中的三國则因他违反歷來大汗選舉传统以及他“行汉法”的主张而纷纷終止藩屬關係，脫離了他的统領範圍。仅伊兒汗國（首任伊兒汗即忽必烈之弟旭烈兀）在名义上承认忽必烈的大汗地位，但在忽必烈去世后伊兒汗國也完全獨立了。至此，蒙古大汗实际管辖的政治版圖僅止中原地区、今新疆東半部、西藏和蒙古全境。